Aplicação do metodo Monte Carlo Quantico de Difusão no calculo de energias de ionização de camadas interna e valencia em moleculas simples / Application of Diffusion Quantum Monte Carlo method to calculate inner and valence shells ionization energies in simple molecules

AUTOR(ES)
FONTE

IBICT - Instituto Brasileiro de Informação em Ciência e Tecnologia

DATA DE PUBLICAÇÃO

17/07/2009

RESUMO

Os métodos Monte Carlo Quântico (MCQ) são métodos estocásticos de resolução da equação de Schrödinger que vêm se mostrando como uma alternativa recente e promissora para o cálculo de propriedades eletrônicas. Dentre esses métodos, o Monte Carlo Quântico de Difusão (MCQD) é um dos mais utilizados e baseia-se na solução da equação de Schrödinger dependente do tempo através de um processo de difusão. Neste trabalho investigamos a aplicabilidade do método Monte Carlo Quântico de Difusão no cálculo de energias de ionização de valência e camada interna para moléculas simples, com o intuito de desenvolver uma metodologia simples e segura para a obtenção de valores precisos. Para tanto, foram estudadas as energias de ionização simples e duplas, além das energias de transição Auger das moléculas CH4, NH3, H2O e HF. Ainda, foram estudadas as energias de ionização simples das moléculas OH, NH, CH, BH, BeH e LiH. As energias de ionização foram calculadas por diferença de energia entre os sistemas neutro e ionizado. Estudos preliminares envolvendo as energias de ionização sucessivas dos átomos do He ao Ne também foram realizados, bem como estudos complementares das energias de ionização simples de moléculas mais complexas, CO, NO e H2CO. As principais avaliações do método para o cálculo de energias de ionização dizem respeito à função de onda, especialmente à inclusão de funções de correlação eletrônica explícita, e à escolha de funções de base simples. Os resultados obtidos podem ser considerados excelentes, visto que apresentam desvios em relação aos dados experimentais aceitáveis, menores que a incerteza experimental. Desvios absolutos médios de 0,05 a 0,5 eV foram obtidos para as ionizações sucessivas dos átomos, de 0,04 a 1,5 eV para as ionizações simples, e de 1,1 a 2,3 eV para duplas e de transição Auger. Na maioria dos casos os desvios são menores ou da mesma ordem que os apresentados por métodos de cálculo de estrutura eletrônica de alto nível. Os resultados obtidos neste trabalho são confiáveis e podem ser usados como uma ferramenta auxiliar e determinante na interpretação de espectros fotoeletrônicos, o que evidencia a eficiência do método Monte Carlo Quântico de Difusão no cálculo de energias de ionização para as moléculas estudadas. Assim, pode-se vislumbrar o uso do MCQD em sistemas mais complexos e a obtenção de excelentes resultados.

ASSUNTO(S)

monte carlo quantico de difusão energias de ionização espectros auger diffusion quantum monte carlo inonization energies auger spectra

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