Modeling and experimental validation of the process of reform of the methane with carbon dioxide in reactor of fixed stream bed / Modelagem e validaÃÃo experimental do processo de reforma do metano com diÃxido de carbono em reator de leito fixo

AUTOR(ES)
DATA DE PUBLICAÇÃO

1993

RESUMO

PrevisÃes de crescente disponibilidade de gÃs natural e de diÃxido de carbono suscitam o interesse pela utilizaÃÃo desses gases. O gÃs natural tendo em sua composiÃÃo elevado teor de metano indica possibilidade de processamento com diÃxido de carbono via reforma catalÃtica para produÃÃes de hidrogÃnio e gÃs de sÃntese. Catalisadores de nÃquel ou de metais nobres suportados sÃo indicados em termos de conversÃo e seletividade para gÃs de sÃntese nas reaÃÃes de reforma do metano. Estudos precedentes (SANTOS,2003; PACÃFICO,2005) efetuaram processamentos em presenÃa de catalisadores de nÃquel, seguidos de avaliaÃÃes cinÃticas. No presente trabalho, dando seqÃÃncia Ãs pesquisas iniciadas, foram realizadas que incluÃram operaÃÃes do processo de reforma do metano em reator de leito fixo em presenÃa de um catalisador de nÃquel, modelagem do processo e validaÃÃo do modelo segundo simulaÃÃes dos perfis de concentraÃÃes dos componentes do meio reacional.O desenvolvimento do processo de reforma catalÃtica do metano com diÃxido de carbono envolveu experimentos de reforma em reator de leito fixo, na presenÃa do catalisador de nÃquel (Ni/γ-Al2O3), nas temperaturas de 1023,15K, 1073,15K e 1123,15K, sob pressÃo atmosfÃrica. Formulou-se um catalisador com 6,41% em massa de nÃquel suportado em gama-alumina; colocou-se em operaÃÃo de um reator catalÃtico piloto de leito fixo, processando-se a reforma do metano com diÃxido de carbono com produÃÃes de monÃxido de carbono, hidrogÃnio, Ãgua e carbono depositado sobre o catalisador. Nas trÃs temperaturas de operaÃÃo, procederam-se variaÃÃes de vazÃo da fase gasosa (600 SmL/min a 2400 SmL/min), mantidas suas composiÃÃes de alimentaÃÃo (CH4:CO2:Ar = 10:15:75). Nas condiÃÃes praticadas foram obtidas conversÃes de 40% a 90% do metano, 38% a 70% do diÃxido de carbono, rendimentos de 43% a 73% em monÃxido de carbono e 27% a 55% em hidrogÃnio.Um modelo pseudo-heterogÃneo unidimensional do tipo dispersivo foi elaborado para a quantificaÃÃo dos perfis de concentraÃÃo dos componentes do processo de reforma do metano, tendo como base o mecanismo e a cinÃtica de trÃs etapas reacionais, incluindo a decomposiÃÃo do metano e as reaÃÃes reversas de Boudouard e gÃs-shift. As soluÃÃes numÃricas das equaÃÃes do modelo, em termos dos quatro principais componentes do processo, permitiram simulaÃÃes dos perfis de concentraÃÃo destes componentes. A validaÃÃo do modelo foi desenvolvida comparando-se as concentraÃÃes obtidas experimentalmente com aquelas simuladas, recorrendo-se aos seguintes valores dos parÃmetros: dispersÃo axial: Dax = 3,70 a 7,90 cm2/s; difusividade efetiva : Di,ef = 0,0019 a 0,0069 cm2/s, constantes cinÃticas: k1 = 6,79 10-2 a 8,61 10-1 mol/gcat s, da reaÃÃo de decomposiÃÃo do metano; k2 = 9,89 10-6 a 3,83 10-4 (m3)2/gcat s mol, da reaÃÃo reversa de gÃs shift; k3 = 3,94 10-4 a 1,32 10-3 m3/gcat s, da reaÃÃo reversa de Boudouard; KCH4 = 6,47 10-3 a 1,12 10-3 m3/mol, da decomposiÃÃo do metano; Keq = 0,75 a 1,07, da reaÃÃo reversa de gÃs shift.

ASSUNTO(S)

modelagem fixed bed reactor reator de leito fixo natural gas reforming reforma do gÃs natural nÃquel modeling engenharia quimica nickel catalyst

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