New phenoxyl radical complexes of manganese, gallium, indium and iron based on an H2bbpen ligand derivative
AUTOR(ES)
Anjos, Ademir dos, Bortoluzzi, Adailton J., Caro, Miguel S. B., Peralta, Rosely A., Friedermann, Geraldo R., Mangrich, Antonio S., Neves, Ademir
FONTE
Journal of the Brazilian Chemical Society
DATA DE PUBLICAÇÃO
2006-12
RESUMO
Reportamos aqui a síntese e caracterização do ligante hexadentado H2L (N,N',N,N'-bis[(2-hidroxi-3,5-di-terc -butilbenzil)(2-piridilmetil)]etilenodiamino), como derivado adicional do bem conhecido pré-ligante H2bbpen, e que contém dois grupos fenolatos e dois grupos piridínicos conectados à unidade etilenodiamina. Os grupos fenolatos no pré-ligante H2L estão adequadamente protegidos por grupos substituintes volumosos (terc-butil) nas posições orto- e para-, a partir dos quais complexos contendo radicais fenoxil estáveis podem ser obtidos. Assim, sintetizamos quatro novos complexos mononucleares com MnIII, GaIII, InIII e FeIII, que através de oxidação eletroquímica produzem espécies fenoxil mono- ou di-oxidadas em solução. Estas espécies radicalares foram caracterizadas por espectroscopia UV-Vis e Ressonância Paramagnética Eletrônica e estudos eletroquímicos. Como esperado, no caso dos complexos de GaIII, InIII e FeIII, nenhum processo de oxidação centrado no metal foi observado. Entretanto, o complexo de manganês sofre processos de oxidação centrados tanto no metal quanto no ligante e conseqüentemente um complexo MnIV-radical fenoxil pode ser gerado em solução. As estruturas dos complexos [MnIII(L)]+ e [GaIII(L)]+ foram determinadas por análises de cristalografia de raios X, revelando complexos monocatiônicos com geometrias octaédricas distorcidas.
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