Preparação de catalisadores de Pt/La2O3-Al2O3 pelo método de sol gel e aplicação na oxidação parcial do metano / Preparação de catalisadores de Pt/La2O3-Al2O3 pelo método de sol gel e aplicação na oxidação parcial do metano

AUTOR(ES)

Kleper de Oliveira Rocha

DATA DE PUBLICAÇÃO

2009

RESUMO

Neste trabalho, variáveis do método de preparação sol-gel como: temperatura, solvente do tri-sec-butoxido de alumino, adição ou não de água para hidrólise, ácido utilizado, precursor de lantânio, adição de agente quelante ou não e forma de adição do precursor de lantânio foram estudadas na síntese de catalisadores à base de Pt suportado em Al2O3 ou no óxido misto La2O3Al2O3. Os resultados de Espectroscopia de Infravermelho com transformada de Fourier do CO adsorvido e da reação de Desidrogenação do Cicloexano indicaram que os catalisadores Pt/La sintetizados via uma etapa possuíam partículas de Pt com menor densidade eletrônica e menor densidade de sítios de Pt em relação aos catalisadores obtidos por impregnação. Esta menor densidade de sítios de Pt deve-se a um maior recobrimento da partíciulas de Pt pelo suporte (tanto Al2O3 quanto La2O3Al2O3). A atividade e estabilidade dos catalisadores dependem fortemente da composição do suporte, carga de Pt e método de prepração do catalisador. Com a adição de La tem-se um aumento da atividade para Reforma a Vapor do Metano (TOFCH4) e um aumento da estabilidade na Oxidação Parcial do Metano (OPM). O aumento de TOFCH4 é atribuído a um aumento da ascessibilidade dos sítios de Pt ao CH4, a qual ocorre através da oxidação do C pelo O na presença de aduto [LaPtxO]Pt0 formado na superfície da Pt. Os catalisadores obtidos por impregnação apresentam uma atividade especifica mais alta na OPM em relação aos catalisadores obtidos em única etapa, devido principalmente a um aumento da densidade de sítios de Pt. Resultados da técnica Absorção de Raios X próximo à borda L3 da Pt acoplada ao espectrômetro de massa realizada in situ indicam que em catalisadores pré-reduzidos a Pt se oxidada em contato com mistura reacional de OPM na temperatura ambiente. Com a elevação da temperatura tem-se uma abrupta redução da Pt e ignição da reação de OPM. Os resultados de composição em função da temperatura próximo a temperatura de ignição indicam que a reação de OPM ocorre simultamneamente através de mecanismo direto e indireto. Resultados de EXAFS in situ indicam uma diminuição do número de coordenação da esfera Pt-Pt (NC) e contração da distância de ligação com o aumento de temperatura em atmosfera de H2. Contudo, este NC aumenta quando em uma mistura de CH4:H2O=1:3 em relação ao H2 a 500C.

ASSUNTO(S)

engenharia química catalisadores de pt engenharia química catalisadores de pt exafs in situ reforma a vapor do metano exafs in situ reforma a vapor do metano mecanismo reacional engenharia quimica mecanismo reacional xanes in situ oxidação parcial do metano xanes in situ oxidação parcial do metano espectroscopia no infravermelho do co adsorvido método sol-gel, variáveis de preparação, drifts-co espectroscopia no infravermelho do co adsorvido método sol-gel, variáveis de preparação, drifts-co

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